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Vidrio fundido: la transición del vidrio al líquido

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Potenciales de pares de esferas de PMMA. (A) Potencial de par U(r) en función de la distancia centro a centro a 27°C extraída de la función de distribución radial g(r) (fig. S1). (B) La temperatura efectiva de las esferas de poli(metacrilato de metilo) (PMMA) de 2,08 μm de diámetro Teff = kBT/∣Umin∣ disminuye con la temperatura de la muestra T. Umin es el mínimo de U(r) medido. Línea discontinua, ajuste lineal; kBT, constante de Boltzmann. Crédito: avances en la ciencia (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adf1101

El proceso de transición de líquido a vidrio es un procedimiento científico complejo, al igual que la transición de vidrio a líquido conocida como fusión de vidrio. En un nuevo informe publicado en avances en la cienciaQi Zhang y un equipo de investigación de física de la Universidad de Ciencia y Tecnología de Hong Kong en China ensamblaron vidrios coloidales por deposición de vapor y los fundieron para observar la dinámica de la transición vítrea.

Parámetros estructurales y dinámicos saturados a diferentes profundidades para definir una capa líquida superficial y una capa intermedia vítrea. Los científicos observaron la cinética de una sola partícula con varias características para confirmar las predicciones teóricas de la fusión de la capa superficial de vidrio.

La dinámica del vidrio fundido

El proceso de fusión del vidrio no es, como se supone, un proceso inverso de la transición de formación de vidrio de líquido a vidrio. El mecanismo para fundir el vidrio se encuentra en una etapa preliminar de desarrollo, en contraste con el mecanismo intensamente estudiado de transiciones de formación de vidrio. Las gafas ultraestables han demostrado fusión superficial heterogénea en un mecanismo de prefusión de superficie para evitar que se derrita desde adentro.

Los científicos de polímeros tenían estudió atómica y molecular vidrios ultraestables, y describió los coloides como excelentes sistemas modelo para estudiar el comportamiento de fusión del vidrio debido a partículas de escala micrométrica y movimientos térmicos que se pueden ver a través de microscopia óptica. Los coloides brindan información microscópica importante sobre el vidrio a granel, que incluye Perspectivas para la fusión de vidrio a granel inducida por cizallamiento.

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El proceso de fusión del vidrio coloidal monocapa bajo el cambio rápido de temperatura, el color cambia con el tiempo. Crédito: Avances científicos, doi: 10.1126/sciadv.adf1101

Los investigadores aún tienen que explorar la fusión superficial inducida térmicamente o a granel a nivel de partículas individuales, ya que requiere coloides con atracción sintonizable. En este trabajo, Zhang y sus colegas utilizaron coloides atractivos para medir la cinética microscópica en varios rangos de temperatura, para examinar cambios de temperatura lentos y rápidos para muestras monocapa y multicapa, y para comprender sus trayectorias de prefusión y fusión.

Prefusión superficial bajo cambio lento de temperatura. A 27,0° (A y B) y 25,4°C (C y D), las partículas de la monocapa están coloreadas por ρ y log(DW), respectivamente. Barras de escala, 20 µm. (E) A 26,0 °C, los perfiles de parámetros estructurales { ρ~(y) y s~2(y) } ajustados por la ecuación. 3 (curva sólida roja); los perfiles de los parámetros dinámicos { log[τ(y)]~ , registro[ph(y)]~ , y registrarse[DW(y)]~ } ajustado por la Ec. 4 (curva negra discontinua). Los cinco regímenes (vapor, vapor denso, líquido, capa vítrea y vidrio a granel) tienen cuatro interfaces etiquetadas en el eje x superior; sus posiciones ys,0,1,2 se definen en ρ~=5,50 y 95% y log(DW)~=95%, respectivamente. y = 0 se define como y0 a 27,0 °C [yellow dashed lines in (A) and (B)]. Crédito: Avances en la ciencia (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adf1101

Los experimentos de fusión del vidrio: prefusión de la superficie bajo cambios lentos de temperatura

Durante los experimentos, Zhang y su equipo incorporaron una mezcla 50:50 de perlas de polímero para superar la cristalización y agregaron un tinte para inducir la atracción entre ellas. polimetacrilato de metilo esferas Bombearon el tinte en la región no calentada a través de termoforesis para disminuir la fuerza de atracción, mientras aumentaban linealmente la temperatura efectiva.

Los resultados produjeron coloides monocapa y multicapa. El equipo ensambló los vidrios coloidales por deposición de vapor para formar vidrios moleculares ultraestables. Observaron las partículas a través de microscopía de luz y rastrearon los movimientos brownianos de las partículas con análisis de imagen.

Perfiles perpendiculares a la superficie del vidrio monocapa bajo cambio lento de temperatura. Los perfiles ρ~ (A) y los perfiles s~2 (B) a diferentes temperaturas colapsan en la ecuación. 3 (curvas discontinuas blancas). (C) El perfil ρ~ a 26,8 °C ajustado por la función de tangente hiperbólica, la predicción de la teoría de Landau de fusión precristalina, la función de error y la función Fisk-Widom (FW). Los perfiles log(DW)~ (D) y log(τ)~ (E) a diferentes temperaturas colapsan en la ecuación. 4 (curvas discontinuas blancas). (F) Perfil Log(DW)~ a 26,8°C ajustado por la función exponencial y la predicción del modelo de cadena cooperativa. Crédito: avances en la ciencia (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adf1101

El impacto del cambio lento de temperatura en los parámetros estructurales y dinámicos

Los científicos observaron transiciones completas de fusión de masas a 25,3 grados centígrados. Durante el proceso de prefusión del cristal, los investigadores predijeron el crecimiento de la ley de potencia del espesor del líquido superficial. En teoriay observo los resultados experimentalmenteEs con simulaciones. El equipo cuantificó la relación entre la estructura local y la dinámica, donde la región de baja densidad cerca de la superficie exhibió el comportamiento de transición de acoplamiento de modos del vidrio quebradizo, mientras que la región de alta densidad cerca del volumen exhibió el comportamiento arrhenius vidrio resistente.

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Este cruce de frágil a fuerte con la disminución de la temperatura también se ha visto en agua, gafas metalicasEs vidrio orgánico/inorgánico. La presente investigación se centra en la correlación dinámica estructural del vidrio a granel y el líquido sobreenfriado a partir de una conexión cercana a la superficie.

Fusión superficial bajo el cambio rápido de temperatura. (A a C) La muestra monocapa teñida por log(DW) en diferentes momentos. Barras de escala, 20 µm. (D a F) ρ(y) y log[DW(y)] de (A) a (C) ajustado por las Ecs. 3 (curvas sólidas), así como 4 (curvas discontinuas) y 5 (curvas punteadas), respectivamente. Comparten los mismos ejes y duales. Las regiones coloreadas están marcadas (H). (G) Perfiles de densidad a través de la capa vítrea en diferentes momentos equipados con Eq. 3 (curvas sólidas). (H) Evolución de las capas superficiales. Crédito: avances en la ciencia (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adf1101

Dinámica multicapa y cambios de temperatura.

Mientras que la monocapa y la bicapa cristales coloidales mostró claramente diferentes comportamientos de pre-fusión y superficie de fusión, la monocapa y la multicapa vasos coloidales mantuvieron similitudes durante la fusión y antes de la fusión. La fusión de los cristales se observa típicamente por un aumento abrupto de la temperatura por encima del punto de fusión. Para facilitar esto, el equipo cambió abruptamente el modo de temperatura para estudiar los procesos de fusión y prefusión en vidrio.

La temperatura de transición vítrea fue menor en cambios rápidos de temperatura en comparación con el valor en cambios lentos de temperatura. Los vidrios bicapa y tricapa sometidos a cambios rápidos de temperatura exhibieron comportamientos de prefusión similares. Los investigadores habían observado previamente la velocidad constante de fusión en vidrio ultraestable sin una prueba experimental Es con simulacioneslo que concuerda con las observaciones realizadas en este estudio.

Regiones de reordenamiento cooperativo (CRR) en la superficie de vidrio monocapa bajo cambios rápidos de temperatura. (A a D) Las diferentes regiones de reordenamiento cooperativo (CRR) en la monocapa están marcadas con diferentes colores a 1000, 2000, 2800 y 3500 s. Barras de escala, 20 µm. Crédito: avances en la ciencia (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adf1101

Regiones de reorganización cooperativa

Zhang y su equipo notaron regiones de reorganización cooperativa que son cruciales para relajación de vidrio cerca de la superficie. Definieron estas regiones como cúmulos compuestos por al menos dos partículas móviles y asumieron que contenían un núcleo compacto rodeado por una capa similar a una cuerda.

A medida que la temperatura efectiva aumentaba con el tiempo, la morfología del material cambiaba de composiciones compactas a similares a cuerdas, como visto el futuro Es observado en vasos a granel. Durante el proceso de calentamiento, la región de reordenamiento cooperativo polarizado en la superficie del vidrio monocapa cambió de paralelo a casi perpendicular para facilitar la fusión. Lo contrario fue cierto para estas regiones durante el crecimiento del vidrio mediante deposición de vapor.

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Panorama

De esta manera, Qi Zhang y sus colegas realizaron una cinética de partículas individuales para revelar dos capas superficiales en el vidrio. La capa líquida en la parte superior permaneció estable a una temperatura fija en lugar de propagarse en el volumen para indicar un comportamiento de prefusión en lugar de fusión. Observaron similitudes entre el vidrio y los cristales durante el proceso de prefusión y fusión, por ejemplo, los vidrios ordinarios exhibieron una fusión en masa similar a la nucleación, al igual que los cristales para resistir el origen termodinámico de la transición vítrea. Los científicos de polímeros aún se encuentran en la etapa preliminar de estudiar la fusión de la superficie del vidrio, lo que requiere detalles teóricos y experimentales a nivel de partículas individuales.

Hasta ahora, las simulaciones se han centrado en la velocidad de fusión frontal y la profundidad de cruce de fusión superficial a granel, mientras que el concepto de vidrio prefundido todavía necesita ser discutido en profundidad. La superficie del vidrio también mostró una capa vítrea adicional en contraste con los procesos de prefusión del cristal, que van más allá de la teoría de la prefusión. Aunque los resultados de los comportamientos de prefusión/fusión observados aquí son similar a los vasos a granelestán en contraste con la dinámica de comportamiento de cristales monocapa/bicapa.

Mas informaciones:
Qi Zhang et al, Prefusión superficial y fusión de vidrios coloidales, avances en la ciencia (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adf1101

Hajime Tanaka et al, Revelando características estructurales clave ocultas en líquidos y vasos, Naturaleza Revisiones Física (2019). DOI: 10.1038/s42254-019-0053-3

Información del periódico:
Avances en la ciencia


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